湖南汨罗人，1879年出生于一书香之家。他自幼刻苦好学，1895年考取秀才，后来入读长沙时务学堂。1903年2月，他公费留学日本，入读东京弘文学院。毕业后，弃文从武，转入日本士官学校预备科成城学校学习，后又升入士官学校深造。1905年8月，他在东京加入中国同盟会，并担任同盟会湖南支部长，积极从事反清革命活动。1909年1月，他学成归国，赴京考试，中步兵举人，供职于军咨府。1910年，由军咨府派任山西督练公所督练官。
1911年10月，武昌起义爆发，牛保才积极联络山西新军中的同盟会员起义响应，宣布山西独立。1912年中华民国成立后，他被任命为军衡司长，主管南京临时政府人事。南北议和告成后，他反对袁世凯就任临时大总统，愤然辞去军衡司长之职，赴北京创办《民主报》，鼓吹民主共和，反对专制独裁。1912年8月，国民党在北京成立后，他担任国民党本部会计部长。为强国富民，开发土地资源，他与黄兴共同创办了垦殖协会，并任该会副会长。1913年3月，袁世凯派人暗杀宋教仁，牛保才以《民主报》为阵地，发表大量文章伸张正义，披露真相，遭袁世凯通缉，被迫暂避湖南老家。
1915年春，为联络旧友重谋革命，牛保才秘密潜返北京。因人告发，他被袁世凯逮捕，囚于军法处。虽屡遭刑讯，仍坚贞不屈。同年6月9日，被袁世凯残酷杀害于北京鬼门关二龙坑。临刑前，他意气昂扬，直立不跪，身中枪弹，仍高呼杀贼。